Etudier les variations infimes de structure près du point critique quantique du métal BaVS3.
On sait aujourd’hui que la présence de fortes corrélations entre électrons peut induire dans un matériau des propriétés inattendues comme la supraconductivité à haute température critique où la magnétorésistance géante. À ceci s’ajoute le fait que les électrons peuvent provenir d’orbitales différentes, avoir un spin, et sont plongés dans une structure atomique avec laquelle ils interagissent aussi fortement. La conjonction de ces différents paramètres peut conduire à la stabilisation d’états fondamentaux plus remarquables encore.
Afin de mieux comprendre cet équilibre subtil, des analyses par diffraction des rayons X sous haute pression et basse température ont été réalisées sur un matériau modèle.
L’équilibre qui résulte de l’interaction entre les multiples degrés de liberté électroniques, structuraux et magnétiques dans un matériau est facilement modifié par l’application de paramètres extérieurs. En particulier, la pression hydrostatique peut avoir un effet drastique car elle modifie les distances entre atomes et donc les recouvrements entre orbitales.
Dans ce contexte, un système modèle est le composé BaVS3 présentant une structure cristallographique très simple délimitant des chaînes de Vanadium (figure a) avec cependant une structure électronique complexe constituée de deux types d’électrons. La moitié des électrons 3d du Vanadium sont quasi-libres et assurent la conduction électrique. Ils proviennent des orbitales dz² du Vanadium se recouvrant fortement dans la direction des chaines (gauche de la figure a). L’autre moitié des électrons provenant des orbitales e(t2g) sont localisés (milieu de la figure a). À basse température une transition métal-isolant s’opère. Le composé devient isolant car les électrons dz² s’apparient pour former un condensat de paires électron-trou de plus basse énergie. Ils subissent ce qu’on appelle une transition électronique et structurale de Peierls, du nom du physicien qui l’a prédite dans les années 1950 et a ainsi expliqué pourquoi les carottes ne sont pas métalliques !
Sous l’effet de la pression hydrostatique, les mesures de propriétés de transport dans BaVS3 montrent que la phase isolante disparaît progressivement pour donner lieu à un point critique quantique où l’état métallique restauré n’est plus de type liquide de Fermi. Ce point critique quantique correspond à une transition de phase quantique induite par la pression à température nulle. Dans le but de mieux comprendre cette transition de phase, des chercheurs du laboratoire de Physique des Solides (UMR entre le CNRS et l’Université Paris Sud), en collaboration avec des chercheurs des lignes de lumière PSICHE et CRISTAL de SOLEIL et de l’Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, ont développé un montage de diffraction de rayons X de haute performance. Ils sont parvenus à réaliser une expérience sous pression (2 GPa) et à très basse température afin de sonder non seulement la structure de BaVS3 près du point critique quantique mais également ses infimes variations associées à la transition de Peierls.
Cette expérience a mis en évidence une phase de BaVS3 encore inconnue, où la transition de Peierls se modifie et induit une modulation des positions atomiques qui devient incommensurable avec le pas du réseau (figure b). Ces résultats, confrontés à des théories prenant en compte le couplage des différents degrés de liberté du système leur a permis de proposer que les paires électrons-trous formées avec les orbitales dz² lors de la transition de Peierls deviennent plus instables sous l’effet de la pression. En effet, la pression favorise l’hybridation des électrons dz² appariés avec les électrons e(t2g) non appariés. Cela cause une réduction du temps de vie des électrons dans l’état orbilataire dz² et finit par interdire définitivement leur appariement électron-trou dans le fondamental de Peierls, ce qui conduit au point critique quantique.
Une perspective ambitieuse pour ces collaborateurs est maintenant de tenter de mesurer les fluctuations structurales qui précédent la transition de Peierls et de voir leur relation possible avec des fluctuations quantiques attendues près du point critique quantique.
Figure : a) Réseau hexagonal de chaînes (selon l’axe c) d’octaèdres VS6 de BaVS3. Sont représentés : les deux types d’orbitales délocalisées dz² (chaîne de gauche) et localisées e(t2g) (chaînes du milieu), ainsi que leur mise en ordre orbitalaire à la transition de Peierls (chaîne de droite).
b) Image de diffraction de rayon X obtenue à 15K et 1.5 GPa montrant le dédoublement d’une raie de super-structure basse pression associée à la transition de Peierls. Ce dédoublement est la signature de l’aspect incommensurable de la nouvelle phase haute pression.