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Diffusion inélastique résonante des rayons X (RIXS) à très haute résolution

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La mesure des excitations élémentaires dans la matière nécessite des sondes spectroscopiques à haute résolution, avec une résolution en moment. RIXS est une technique puissante pour caractériser ces excitations de faible énergie. La ligne GALAXIES dispose désormais d’un nouveau montage RIXS à haute résolution pour étudier les matériaux complexes.

Les propriétés des matériaux sont fondamentalement contrôlées par le comportement des électrons de basse énergie. Il est donc essentiel (mais insuffisant) de connaître cet état fondamental électronique pour comprendre les propriétés physiques du matériau. Pour caractériser la réponse complète du matériau aux perturbations externes, il est tout aussi essentiel de comprendre les excitations élémentaires dont l'énergie et la dispersion dans l'espace des moments affecteront le comportement global du matériau. La mesure de ces excitations nécessite clairement des sondes spectroscopiques à haute résolution avec une résolution en moments. La diffusion inélastique résonante des rayons X (RIXS) s'est imposée comme une technique puissante pour caractériser ces excitations de faible énergie. Cette technique complète la diffusion inélastique de neutrons car elle est sélective en éléments, est utilisable sur les petits échantillons et peut être mise en œuvre dans les environnements d'échantillon difficiles.  L’équipe de GALAXIES a récemment réussi à mesurer les premiers résultats de RIXS à haute résolution sur leur ligne de lumière, ce qui dote les utilisateurs d'un nouvel outil pour étudier les matériaux complexes.

Le dispositif expérimental est illustré dans la Figure 1. Les rayons X diffusés sont collectés par un cristal analyseur « quadrillé » de 100 mm de diamètre. L'analyseur, constitué d'une grille de cubes cristallins de taille millimétrique disposés sur un substrat sphérique, a pour rôle de filtrer les rayons X diffusés (par diffraction de Bragg) et de les focaliser sur un détecteur 2D. La qualité monocristalline et sans contrainte de l'analyseur assure une résolution très élevée. En outre, chaque cube agit comme un élément dispersif et augmente ainsi le pouvoir de résolution. En variant l’angle de Bragg de l'analyseur et en effectuant un post-traitement des images du détecteur, il est possible de reconstruire les spectres RIXS de haute résolution comme illustré sur la Figure 2.

Figure 1 : Schéma du dispositif expérimental RIXS haute résolution. Le faisceau de rayons X diffusés est réfléchi par un cristal analyseur « quadrillé» de forme sphérique et de 100 mm de diamètre. L'analyseur filtre, disperse et focalise les photons X sur un détecteur 2D pixellisé.

Figure 2 : (gauche) Image d'un pic élastique sur le détecteur 2D à un angle de Bragg donné. (centre) En balayant l'angle de Bragg, la raie élastique se déplace sur le détecteur. (droite) Le spectre correct peut être reconstruit à partir de la dispersion d'énergie et de la corrélation pixel-énergie. Un ajustement gaussien fournit une largeur à mi-hauteur de 115 meV.

Cette méthode a récemment été appliquée à l'étude des excitations magnétiques de faible énergie dans le composé parent des cuprates supraconducteurs à haute température (SHT) Ca2CuO2Cl2. Les excitations magnétiques ont fait l'objet d'études intensives pour élucider leur rôle possible dans le mécanisme d'appariement des cuprates SHT. Toutefois, l'interprétation des expériences reste hautement controversée en raison du manque de compréhension théorique des corrélations électroniques dans les systèmes réalistes. La famille des cuprates Ca2CuO2Cl2 offre l’occasion unique d'associer des travaux expérimentaux et théoriques de pointe grâce à son faible nombre d'électrons et sa structure relativement simple. Cependant, en raison de la disponibilité exclusive de ce matériau sous forme de cristaux de petite taille, son étude par diffusion inélastique de neutrons était irréalisable mais il est depuis peu possible de l'étudier par RIXS grâce à des avancées dans l'instrumentation à haute résolution.

 

Figure 3 : (gauche) Les spectres RIXS à différentes énergies incidentes présentent une résonance à 8989 eV. (droite) Spectres RIXS haute résolution dans le Ca2CuO2Cl2 au seuil K du Cu après avoir soustrait le pic élastique à différentes positions de l'espace réciproque (H, 0, 14). Les spectres sont décalés de 0,05 coup/s pour des raisons de clarté, et deux mesures différentes sont présentées pour H=1,5.

Les mesures ont été réalisées au seuil K du Cu en utilisant un analyseur « quadrillé» de Ge(733) fourni par APS à un angle de Bragg de ~88° ainsi qu'un détecteur 2D MERLIN. La résolution globale était de 115 meV à 8980 eV d'après l'estimation de la largeur à mi-hauteur du pic élastique, ce qui a donné un pouvoir résolvant de ~80000. Malgré la présence d’un pic élastique intense, une excitation claire observée autour de 540 meV résonne au voisinage du seuil à 8989 eV (Figure 3). L'excitation (interprétée ici comme étant principalement un bimagnon) diminue en intensité à faible moment, conformément à ce qui est prévu par la théorie. Cependant, la dispersion attendue n'est pas clairement observée en raison de la structure complexe à plusieurs magnons. Les expériences futures sur Ca2CuO2Cl2 dans les régimes non dopé et dopé seront associées à des calculs de Monte Carlo qui nous aideront à faire la lumière sur la structure complexe de ces excitations magnétiques dans les cuprates et à élucider leur rôle possible dans l'appariement de Cooper.

Le bimagnon mesuré était extrêmement faible, d'environ 2 photons/minute/canal, avec un flux incident de 6 x 1012 photons/min. Les expériences futures bénéficieront grandement du monochromateur à haute résolution récemment installé sur GALAXIES et qui sera bientôt mis en service.