THESE - Catalyseurs d’hydrotraitement Mo/Al2O3 doublement promus préparés à partir d’hétéropolyanions d’Anderson : suivi de la sulfuration par Quick-EXAFS

Lucie PLAIS

(Ligne ROCK, Synchrotron SOLEIL, Gif sur Yvette, France)

Le développement de catalyseurs d’hydrotraitement bi-promus au cobalt et au nickel pourrait être une réponse à l’élimination du soufre dans les charges lourdes du pétrole. Les phases actives de ces catalyseurs sont des phases de type sulfures métalliques, "CoMoS" ou "NiMoS", formées lors de l’étape de sulfuration des précurseurs oxydes supportés sur alumine. Notre étude porte sur la préparation et caractérisation de catalyseurs d'hydrotraitement bi-promus préparés à partir de sels de cobalt/nickel de l’hétéropolyanion d’Anderson [Co₂Mo₁₀O₃₈H₄]^6-. Différents prétraitements ont été effectués (séchage, déshydratation et calcination) pour mieux comprendre l’effet de la structure oxyde initiale sur la formation de la phase active et corréler l’évolution des propriétés catalytiques aux changements de structure locale des catalyseurs. Les phases actives ont été caractérisées par XPS et TEM et reliées aux performances catalytiques. Les récents développements dans le domaine de la spectroscopie d’absorption X (XAS) avec une résolution temporelle de quelques centaines de ms, notamment sur la ligne de lumière ROCK au synchrotron SOLEIL, permettent d’obtenir une description complète et fine du traitement en température à 400°C sous 10% H₂S/H₂ requis pour activer le catalyseur. L’analyse en composantes principales (ACP) et la résolution de courbes multivariées (MCR-ALS) ont été utilisées dans ce travail pour décomposer la matrice des données expérimentales XAS obtenues durant la sulfuration et accéder aux spéciations du molybdène, du nickel et du cobalt. Ces spéciations sont en particulier discutées en regard de la nature du précurseur oxyde et de son prétraitement avant activation.

                                 Les membres du jury sont :

Dr. Christophe GEANTET, DR CNRS, IRCELYON 

Dr. Gerhard PIRNGRUBER, IR, IFP Energies Nouvelles  

Dr. Pr. Xavier CARRIER, Université Pierre et Marie Curie  

Dr. Pr. Jean-François PAUL, Université de Lille

Dr. Pr.  Carole LAMONIER, Université de Lille 

Dr. Valérie BRIOIS, DR CNRS, Synchrotron SOLEIL

Dr. Christine LANCELOT, Maître de Conférences, Université de Lille

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Contact: Sandrine Vasseur